Alberto ka luajtur 53 ndeshje me kombëtaren duke shënuar 8 gola, ndërsa ka qenë kapiten në vitin 1970 kur Brazili fitoi Kupën e Botës dhe autori i golit të katërt në finalen ndaj Italisë.
Carlos Alberto ka shkruar emrin në historinë e futbollit brazilian, jo vetëm si lojtar, por edhe si trajner, pasi ka arritur disa suksese me Flamengon dhe Botafogon.